Nature.com ની મુલાકાત લેવા બદલ આભાર. તમે જે બ્રાઉઝરનો ઉપયોગ કરી રહ્યા છો તેના વર્ઝનમાં મર્યાદિત CSS સપોર્ટ છે. શ્રેષ્ઠ પરિણામો માટે, અમે તમારા બ્રાઉઝરના નવા વર્ઝનનો ઉપયોગ કરવાની ભલામણ કરીએ છીએ (અથવા ઇન્ટરનેટ એક્સપ્લોરરમાં સુસંગતતા મોડ બંધ કરો). આ દરમિયાન, ચાલુ સપોર્ટ સુનિશ્ચિત કરવા માટે, અમે સ્ટાઇલિંગ અથવા JavaScript વિના સાઇટ બતાવી રહ્યા છીએ.
લીડ ટ્રાયોડાઇડ પેરોવસ્કાઇટ સૌર કોષોના પ્રદર્શનને સુધારવા માટે ખામી નિષ્ક્રિયતાનો વ્યાપકપણે ઉપયોગ કરવામાં આવ્યો છે, પરંતુ α-તબક્કાની સ્થિરતા પર વિવિધ ખામીઓની અસર અસ્પષ્ટ રહે છે; અહીં, ઘનતા કાર્યાત્મક સિદ્ધાંતનો ઉપયોગ કરીને, અમે પ્રથમ વખત ફોર્મામિડાઇન લીડ ટ્રાયોડાઇડ પેરોવસ્કાઇટના α-તબક્કાથી δ-તબક્કા સુધીના અધોગતિ માર્ગને ઓળખીએ છીએ અને તબક્કા સંક્રમણ ઊર્જા અવરોધ પર વિવિધ ખામીઓની અસરનો અભ્યાસ કરીએ છીએ. સિમ્યુલેશન પરિણામો આગાહી કરે છે કે આયોડિન ખાલી જગ્યાઓ અધોગતિનું કારણ બને તેવી શક્યતા સૌથી વધુ છે કારણ કે તે α-δ તબક્કા સંક્રમણ માટે ઊર્જા અવરોધને નોંધપાત્ર રીતે ઘટાડે છે અને પેરોવસ્કાઇટ સપાટી પર સૌથી ઓછી રચના ઊર્જા ધરાવે છે. પેરોવસ્કાઇટ સપાટી પર પાણીમાં અદ્રાવ્ય લીડ ઓક્સાલેટના ગાઢ સ્તરનો પરિચય α-તબક્કાના વિઘટનને નોંધપાત્ર રીતે અટકાવે છે, આયોડિનના સ્થળાંતર અને વાયુમિશ્રણને અટકાવે છે. વધુમાં, આ વ્યૂહરચના ઇન્ટરફેસિયલ નોનરેડિએટિવ રિકોમ્બિનેશનને નોંધપાત્ર રીતે ઘટાડે છે અને સૌર કોષ કાર્યક્ષમતા 25.39% (પ્રમાણિત 24.92%) સુધી વધારે છે. આ પેક વગરનું ઉપકરણ સિમ્યુલેટેડ 1.5 G એર માસ ઇરેડિયેશન હેઠળ 550 કલાક સુધી મહત્તમ પાવર પર કામ કર્યા પછી પણ તેની મૂળ 92% કાર્યક્ષમતા જાળવી શકે છે.
પેરોવસ્કાઇટ સોલાર સેલ (PSCs) ની પાવર કન્વર્ઝન કાર્યક્ષમતા (PCE) 26%1 ની પ્રમાણિત રેકોર્ડ ઊંચી સપાટીએ પહોંચી ગઈ છે. 2015 થી, આધુનિક PSCs તેની ઉત્તમ થર્મલ સ્થિરતા અને 2,3,4 ની શોકલી-કીઝર મર્યાદાની નજીક પસંદગીયુક્ત બેન્ડગેપને કારણે પ્રકાશ-શોષક સ્તર તરીકે ફોર્મામિડિન ટ્રાયોડાઇડ પેરોવસ્કાઇટ (FAPbI3) ને પસંદ કરે છે. કમનસીબે, FAPbI3 ફિલ્મો થર્મોડાયનેમિકલી ઓરડાના તાપમાને કાળા α તબક્કાથી પીળા નોન-પેરોવસ્કાઇટ δ તબક્કામાં તબક્કા સંક્રમણમાંથી પસાર થાય છે5,6. ડેલ્ટા તબક્કાની રચનાને રોકવા માટે, વિવિધ જટિલ પેરોવસ્કાઇટ રચનાઓ વિકસાવવામાં આવી છે. આ સમસ્યાને દૂર કરવા માટે સૌથી સામાન્ય વ્યૂહરચના એ છે કે FAPbI3 ને મિથાઈલ એમોનિયમ (MA+), સીઝિયમ (Cs+) અને બ્રોમાઇડ (Br-) આયનો7,8,9 ના મિશ્રણ સાથે મિશ્રિત કરવું. જોકે, હાઇબ્રિડ પેરોવસ્કાઇટ્સ બેન્ડગેપ બ્રોડનિંગ અને ફોટોઇન્ડ્યુસ્ડ ફેઝ સેપરેશનથી પીડાય છે, જે પરિણામી PSCs10,11,12 ની કામગીરી અને કાર્યકારી સ્થિરતા સાથે સમાધાન કરે છે.
તાજેતરના અભ્યાસોએ દર્શાવ્યું છે કે કોઈપણ ડોપિંગ વિના શુદ્ધ સિંગલ ક્રિસ્ટલ FAPbI3 તેની ઉત્તમ સ્ફટિકીયતા અને ઓછી ખામીઓને કારણે ઉત્તમ સ્થિરતા ધરાવે છે13,14. તેથી, બલ્ક FAPbI3 ની સ્ફટિકીયતા વધારીને ખામીઓ ઘટાડવી એ કાર્યક્ષમ અને સ્થિર PSCs2,15 પ્રાપ્ત કરવા માટે એક મહત્વપૂર્ણ વ્યૂહરચના છે. જો કે, FAPbI3 PSC ના સંચાલન દરમિયાન, અનિચ્છનીય પીળા ષટ્કોણ બિન-પેરોવસ્કાઇટ δ તબક્કામાં અધોગતિ હજુ પણ થઈ શકે છે16. પ્રક્રિયા સામાન્ય રીતે સપાટીઓ અને અનાજની સીમાઓ પર શરૂ થાય છે જે અસંખ્ય ખામીયુક્ત વિસ્તારોની હાજરીને કારણે પાણી, ગરમી અને પ્રકાશ માટે વધુ સંવેદનશીલ હોય છે17. તેથી, FAPbI318 ના કાળા તબક્કાને સ્થિર કરવા માટે સપાટી/અનાજ નિષ્ક્રિયકરણ જરૂરી છે. ઓછી-પરિમાણીય પેરોવસ્કાઇટ્સ, એસિડ-બેઝ લેવિસ પરમાણુઓ અને એમોનિયમ હલાઇડ ક્ષારની રજૂઆત સહિત ઘણી ખામી નિષ્ક્રિયકરણ વ્યૂહરચનાઓ, ફોર્મામિડિન PSCs19,20,21,22 માં ખૂબ પ્રગતિ કરી છે. આજની તારીખે, લગભગ તમામ અભ્યાસોએ સૌર કોષોમાં વાહક પુનઃસંયોજન, પ્રસરણ લંબાઈ અને બેન્ડ માળખું જેવા ઓપ્ટોઇલેક્ટ્રોનિક ગુણધર્મો નક્કી કરવામાં વિવિધ ખામીઓની ભૂમિકા પર ધ્યાન કેન્દ્રિત કર્યું છે. ઉદાહરણ તરીકે, ઘનતા કાર્યાત્મક સિદ્ધાંત (DFT) નો ઉપયોગ સૈદ્ધાંતિક રીતે વિવિધ ખામીઓની રચના ઊર્જા અને ટ્રેપિંગ ઊર્જા સ્તરોની આગાહી કરવા માટે થાય છે, જેનો ઉપયોગ વ્યવહારિક નિષ્ક્રિયતા ડિઝાઇનને માર્ગદર્શન આપવા માટે વ્યાપકપણે થાય છે. જેમ જેમ ખામીઓની સંખ્યા ઘટતી જાય છે, તેમ ઉપકરણની સ્થિરતા સામાન્ય રીતે સુધરે છે. જો કે, ફોર્મામિડાઇન PSC માં, તબક્કા સ્થિરતા અને ફોટોઇલેક્ટ્રિક ગુણધર્મો પર વિવિધ ખામીઓના પ્રભાવની પદ્ધતિઓ સંપૂર્ણપણે અલગ હોવી જોઈએ. અમારા શ્રેષ્ઠ જ્ઞાન મુજબ, ખામીઓ ઘનને ષટ્કોણ (α-δ) તબક્કા સંક્રમણમાં કેવી રીતે પ્રેરિત કરે છે તેની મૂળભૂત સમજ અને α-FAPbI3 પેરોવસ્કાઇટની તબક્કા સ્થિરતા પર સપાટી નિષ્ક્રિયતાની ભૂમિકા હજુ પણ નબળી રીતે સમજી શકાય છે.
અહીં, અમે FAPbI3 પેરોવસ્કાઇટના કાળા α-તબક્કાથી પીળા δ-તબક્કામાં ડિગ્રેડેશન પાથવે અને DFT દ્વારા α-થી-δ-તબક્કા સંક્રમણના ઉર્જા અવરોધ પર વિવિધ ખામીઓના પ્રભાવને જાહેર કરીએ છીએ. ફિલ્મ ફેબ્રિકેશન અને ડિવાઇસ ઓપરેશન દરમિયાન સરળતાથી ઉત્પન્ન થતી I ખાલી જગ્યાઓ, α-δ તબક્કા સંક્રમણ શરૂ કરવાની સંભાવના ધરાવે છે. તેથી, અમે ઇન સિટુ રિએક્શન દ્વારા FAPbI3 ની ટોચ પર લીડ ઓક્સાલેટ (PbC2O4) નું પાણીમાં અદ્રાવ્ય અને રાસાયણિક રીતે સ્થિર ગાઢ સ્તર રજૂ કર્યું. લીડ ઓક્સાલેટ સપાટી (LOS) I ખાલી જગ્યાઓની રચનાને અટકાવે છે અને ગરમી, પ્રકાશ અને ઇલેક્ટ્રિક ક્ષેત્રો દ્વારા ઉત્તેજિત થાય ત્યારે I આયનોના સ્થળાંતરને અટકાવે છે. પરિણામી LOS ઇન્ટરફેસિયલ નોનરેડિએટિવ રિકોમ્બિનેશનને નોંધપાત્ર રીતે ઘટાડે છે અને FAPbI3 PSC કાર્યક્ષમતાને 25.39% (24.92% પ્રમાણિત) સુધી સુધારે છે. ૧.૫ ગ્રામ રેડિયેશનના સિમ્યુલેટેડ એર માસ (AM) પર ૫૫૦ કલાકથી વધુ સમય સુધી મહત્તમ પાવર પોઈન્ટ (MPP) પર કામ કર્યા પછી, પેક વગરના LOS ઉપકરણે તેની મૂળ કાર્યક્ષમતાના ૯૨% જાળવી રાખ્યા.
અમે સૌપ્રથમ FAPbI3 પેરોવસ્કાઇટના α તબક્કામાંથી δ તબક્કામાં સંક્રમણ માટે વિઘટન માર્ગ શોધવા માટે શરૂઆતની ગણતરીઓ કરી. વિગતવાર તબક્કા પરિવર્તન પ્રક્રિયા દ્વારા, એવું જાણવા મળ્યું છે કે FAPbI3 ના ક્યુબિક α-તબક્કામાં ત્રિ-પરિમાણીય ખૂણા-શેરિંગ [PbI6] અષ્ટાહેડ્રોનથી FAPbI3 ના ષટ્કોણ δ-તબક્કામાં એક-પરિમાણીય ધાર-શેરિંગ [PbI6] અષ્ટાહેડ્રોનમાં રૂપાંતર પ્રાપ્ત થાય છે. બ્રેકિંગ 9. Pb-I પ્રથમ પગલા (Int-1) માં એક બોન્ડ બનાવે છે, અને તેનો ઊર્જા અવરોધ 0.62 eV/કોષ સુધી પહોંચે છે, જેમ કે આકૃતિ 1a માં બતાવ્યા પ્રમાણે. જ્યારે અષ્ટાહેડ્રોનને [0\(\bar{1}\)1] દિશામાં ખસેડવામાં આવે છે, ત્યારે ષટ્કોણ ટૂંકી સાંકળ 1×1 થી 1×3, 1×4 સુધી વિસ્તરે છે અને અંતે δ તબક્કામાં પ્રવેશ કરે છે. સમગ્ર માર્ગનો દિશા ગુણોત્તર (011)α//(001)δ + [100]α//[100]δ છે. ઊર્જા વિતરણ આકૃતિ પરથી, તે શોધી શકાય છે કે નીચેના તબક્કામાં FAPbI3 ના δ તબક્કાના ન્યુક્લિયેશન પછી, ઊર્જા અવરોધ α તબક્કા સંક્રમણ કરતા ઓછો છે, જેનો અર્થ એ છે કે તબક્કા સંક્રમણ ઝડપી બનશે. સ્પષ્ટપણે, જો આપણે α-તબક્કાના અધોગતિને દબાવવા માંગતા હોઈએ તો તબક્કા સંક્રમણને નિયંત્રિત કરવાનું પ્રથમ પગલું મહત્વપૂર્ણ છે.
ડાબેથી જમણે તબક્કા પરિવર્તન પ્રક્રિયા - કાળો FAPbI3 તબક્કો (α-તબક્કો), પ્રથમ Pb-I બોન્ડ ક્લીવેજ (Int-1) અને વધુ Pb-I બોન્ડ ક્લીવેજ (Int-2, Int -3 અને Int -4) અને પીળો તબક્કો FAPbI3 (ડેલ્ટા તબક્કો). b વિવિધ આંતરિક બિંદુ ખામીઓના આધારે FAPbI3 ના α થી δ તબક્કા સંક્રમણમાં ઊર્જા અવરોધો. ડોટેડ રેખા આદર્શ સ્ફટિક (0.62 eV) ના ઊર્જા અવરોધ દર્શાવે છે. c લીડ પેરોવસ્કાઇટની સપાટી પર પ્રાથમિક બિંદુ ખામીઓની રચનાની ઊર્જા. એબ્સિસા અક્ષ એ α-δ તબક્કા સંક્રમણનો ઊર્જા અવરોધ છે, અને ઓર્ડિનેટ અક્ષ એ ખામી રચનાની ઊર્જા છે. ગ્રે, પીળા અને લીલા રંગમાં છાંયડાવાળા ભાગો અનુક્રમે પ્રકાર I (નીચું EB-ઉચ્ચ FE), પ્રકાર II (ઉચ્ચ FE) અને પ્રકાર III (નીચું EB-લો FE) છે. d નિયંત્રણમાં ખામીઓ VI અને FAPbI3 ના LOS ની રચનાની ઊર્જા. FAPbI3 ના નિયંત્રણ અને LOS માં આયન સ્થળાંતરમાં e I અવરોધ. f - gf નિયંત્રણમાં I આયનો (નારંગી ગોળા) અને gLOS FAPbI3 (ગ્રે, સીસું; વાયોલેટ (નારંગી), આયોડિન (મોબાઇલ આયોડિન)) ના સ્થળાંતરનું યોજનાકીય પ્રતિનિધિત્વ (ડાબે: ટોચનું દૃશ્ય; જમણે: ક્રોસ સેક્શન, ભૂરા); કાર્બન; આછો વાદળી - નાઇટ્રોજન; લાલ - ઓક્સિજન; આછો ગુલાબી - હાઇડ્રોજન). સ્રોત ડેટા સ્રોત ડેટા ફાઇલોના સ્વરૂપમાં પ્રદાન કરવામાં આવે છે.
ત્યારબાદ અમે વિવિધ આંતરિક બિંદુ ખામીઓ (PbFA, IFA, PbI, અને IPb એન્ટિસાઇટ ઓક્યુપેન્સી; Pbi અને II ઇન્ટર્સ્ટિશલ અણુઓ; અને VI, VFA, અને VPb ખાલી જગ્યાઓ સહિત) ના પ્રભાવનો વ્યવસ્થિત અભ્યાસ કર્યો, જે મુખ્ય પરિબળો માનવામાં આવે છે. જે અણુ અને ઉર્જા સ્તરના તબક્કાના અધોગતિનું કારણ બને છે તે આકૃતિ 1b અને પૂરક કોષ્ટક 1 માં દર્શાવવામાં આવ્યા છે. રસપ્રદ વાત એ છે કે, બધી ખામીઓ α-δ તબક્કા સંક્રમણ (આકૃતિ 1b) ના ઊર્જા અવરોધને ઘટાડતી નથી. અમે માનીએ છીએ કે ખામીઓ જેમાં ઓછી રચના ઊર્જા અને ઓછી α-δ તબક્કા સંક્રમણ ઊર્જા અવરોધો હોય છે તે તબક્કા સ્થિરતા માટે હાનિકારક માનવામાં આવે છે. અગાઉ અહેવાલ મુજબ, સીસાથી ભરપૂર સપાટીઓ સામાન્ય રીતે ફોર્મામિડિન PSC27 માટે અસરકારક માનવામાં આવે છે. તેથી, અમે સીસાથી ભરપૂર પરિસ્થિતિઓ હેઠળ PbI2-ટર્મિનેટેડ (100) સપાટી પર ધ્યાન કેન્દ્રિત કરીએ છીએ. સપાટીના આંતરિક બિંદુ ખામીઓની ખામી રચના ઊર્જા આકૃતિ 1c અને પૂરક કોષ્ટક 1 માં દર્શાવવામાં આવી છે. ઊર્જા અવરોધ (EB) અને તબક્કા સંક્રમણ રચના ઊર્જા (FE) ના આધારે, આ ખામીઓને ત્રણ પ્રકારોમાં વર્ગીકૃત કરવામાં આવી છે. પ્રકાર I (નીચું EB-ઉચ્ચ FE): જોકે IPb, VFA અને VPb તબક્કા સંક્રમણ માટે ઊર્જા અવરોધને નોંધપાત્ર રીતે ઘટાડે છે, તેમની પાસે ઉચ્ચ રચના ઊર્જા છે. તેથી, અમે માનીએ છીએ કે આ પ્રકારની ખામીઓ તબક્કા સંક્રમણ પર મર્યાદિત અસર કરે છે કારણ કે તે ભાગ્યે જ રચાય છે. પ્રકાર II (ઉચ્ચ EB): સુધારેલ α-δ તબક્કા સંક્રમણ ઊર્જા અવરોધને કારણે, એન્ટિ-સાઇટ ખામીઓ PbI, IFA અને PbFA α-FAPbI3 પેરોવસ્કાઇટની તબક્કા સ્થિરતાને નુકસાન પહોંચાડતા નથી. પ્રકાર III (નીચું EB-ઉચ્ચ FE): પ્રમાણમાં ઓછી રચના ઊર્જા સાથે VI, Ii અને Pbi ખામીઓ કાળા તબક્કાના અધોગતિનું કારણ બની શકે છે. ખાસ કરીને સૌથી ઓછી FE અને EB VI ને ધ્યાનમાં રાખીને, અમે માનીએ છીએ કે સૌથી અસરકારક વ્યૂહરચના I ખાલી જગ્યાઓ ઘટાડવાની છે.
VI ઘટાડવા માટે, અમે FAPbI3 ની સપાટીને સુધારવા માટે PbC2O4 નું ગાઢ સ્તર વિકસાવ્યું. ફિનાઇલથિલેમોનિયમ આયોડાઇડ (PEAI) અને n-ઓક્ટીલેમોનિયમ આયોડાઇડ (OAI) જેવા કાર્બનિક હલાઇડ મીઠાના પેસિવેટર્સની તુલનામાં, PbC2O4, જેમાં કોઈ મોબાઇલ હેલોજન આયનો નથી, તે રાસાયણિક રીતે સ્થિર છે, પાણીમાં અદ્રાવ્ય છે, અને ઉત્તેજના પર સરળતાથી નિષ્ક્રિય થાય છે. સપાટીની ભેજ અને પેરોવસ્કાઇટના વિદ્યુત ક્ષેત્રનું સારું સ્થિરીકરણ. પાણીમાં PbC2O4 ની દ્રાવ્યતા માત્ર 0.00065 g/L છે, જે PbSO428 કરતા પણ ઓછી છે. વધુ અગત્યનું, LOS ના ગાઢ અને સમાન સ્તરોને ઇન સિટુ પ્રતિક્રિયાઓનો ઉપયોગ કરીને પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મો પર નરમાશથી તૈયાર કરી શકાય છે (નીચે જુઓ). અમે પૂરક આકૃતિ 1 માં બતાવ્યા પ્રમાણે FAPbI3 અને PbC2O4 વચ્ચેના ઇન્ટરફેસિયલ બોન્ડિંગનું DFT સિમ્યુલેશન કર્યું. પૂરક કોષ્ટક 2 LOS ઇન્જેક્શન પછી ખામી રચના ઊર્જા રજૂ કરે છે. અમને જાણવા મળ્યું કે LOS માત્ર VI ખામીઓની રચના ઊર્જામાં 0.69–1.53 eV (આકૃતિ 1d) વધારો કરતું નથી, પરંતુ સ્થળાંતર સપાટી અને બહાર નીકળવાની સપાટી પર I ની સક્રિયકરણ ઊર્જામાં પણ વધારો કરે છે (આકૃતિ 1e). પ્રથમ તબક્કામાં, I આયનો પેરોવસ્કાઇટ સપાટી સાથે સ્થળાંતર કરે છે, VI આયનોને 0.61 eV ના ઊર્જા અવરોધ સાથે જાળી સ્થિતિમાં છોડી દે છે. LOS ની રજૂઆત પછી, સ્ટીરિક અવરોધની અસરને કારણે, I આયનોના સ્થળાંતર માટે સક્રિયકરણ ઊર્જા વધીને . 1.28 eV થાય છે. પેરોવસ્કાઇટ સપાટી છોડીને I આયનોના સ્થળાંતર દરમિયાન, VOC માં ઊર્જા અવરોધ પણ નિયંત્રણ નમૂના કરતા વધારે છે (આકૃતિ 1e). નિયંત્રણમાં I આયન સ્થળાંતર માર્ગો અને LOS FAPbI3 ના યોજનાકીય આકૃતિઓ અનુક્રમે આકૃતિ 1 f અને g માં દર્શાવવામાં આવ્યા છે. સિમ્યુલેશન પરિણામો દર્શાવે છે કે LOS VI ખામીઓની રચના અને I ના અસ્થિરકરણને અટકાવી શકે છે, જેનાથી α થી δ તબક્કા સંક્રમણના ન્યુક્લિયેશનને અટકાવી શકાય છે.
ઓક્સાલિક એસિડ અને FAPbI3 પેરોવસ્કાઇટ વચ્ચેની પ્રતિક્રિયાનું પરીક્ષણ કરવામાં આવ્યું. પૂરક આકૃતિ 2 માં બતાવ્યા પ્રમાણે, ઓક્સાલિક એસિડ અને FAPbI3 ના દ્રાવણોને મિશ્રિત કર્યા પછી, મોટી માત્રામાં સફેદ અવક્ષેપ રચાયો. પાવડર ઉત્પાદનને એક્સ-રે ડિફ્રેક્શન (XRD) (પૂરક આકૃતિ 3) અને ફોરિયર ટ્રાન્સફોર્મ ઇન્ફ્રારેડ સ્પેક્ટ્રોસ્કોપી (FTIR) (પૂરક આકૃતિ 4) નો ઉપયોગ કરીને શુદ્ધ PbC2O4 સામગ્રી તરીકે ઓળખવામાં આવ્યું. અમને જાણવા મળ્યું કે ઓક્સાલિક એસિડ ઓરડાના તાપમાને આઇસોપ્રોપીલ આલ્કોહોલ (IPA) માં લગભગ 18 mg/mL ની દ્રાવ્યતા સાથે ખૂબ જ દ્રાવ્ય છે, જેમ કે પૂરક આકૃતિ 5 માં બતાવ્યા પ્રમાણે. આ અનુગામી પ્રક્રિયાને સરળ બનાવે છે કારણ કે IPA, એક સામાન્ય પેસિવેશન દ્રાવક તરીકે, ટૂંકા સમય પછી પેરોવસ્કાઇટ સ્તરને નુકસાન કરતું નથી. તેથી, પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મને ઓક્સાલિક એસિડના દ્રાવણમાં ડુબાડીને અથવા ઓક્સાલિક એસિડના દ્રાવણને પેરોવસ્કાઇટ પર સ્પિન-કોટિંગ કરીને, નીચેના રાસાયણિક સમીકરણ અનુસાર પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મની સપાટી પર પાતળું અને ગાઢ PbC2O4 ઝડપથી મેળવી શકાય છે: H2C2O4 + FAPbI3 = PbC2O4 + FAI +HI. FAI ને IPA માં ઓગાળી શકાય છે અને આમ રસોઈ દરમિયાન દૂર કરી શકાય છે. LOS ની જાડાઈ પ્રતિક્રિયા સમય અને પૂર્વગામી સાંદ્રતા દ્વારા નિયંત્રિત કરી શકાય છે.
સ્કેનિંગ ઇલેક્ટ્રોન માઇક્રોસ્કોપી (SEM) દ્વારા નિયંત્રણ અને LOS પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મોની છબીઓ આકૃતિ 2a,b માં બતાવવામાં આવી છે. પરિણામો દર્શાવે છે કે પેરોવસ્કાઇટ સપાટીનું મોર્ફોલોજી સારી રીતે સચવાયું છે, અને અનાજની સપાટી પર મોટી સંખ્યામાં સૂક્ષ્મ કણો જમા થયા છે, જે ઇન-સીટુ પ્રતિક્રિયા દ્વારા રચાયેલ PbC2O4 સ્તરનું પ્રતિનિધિત્વ કરે છે. LOS પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મમાં થોડી સરળ સપાટી (પૂરક આકૃતિ 6) અને નિયંત્રણ ફિલ્મ (પૂરક આકૃતિ 7) ની તુલનામાં મોટો પાણીનો સંપર્ક કોણ છે. ઉત્પાદનના સપાટી સ્તરને અલગ પાડવા માટે ઉચ્ચ-રિઝોલ્યુશન ટ્રાંસવર્સ ટ્રાન્સમિશન ઇલેક્ટ્રોન માઇક્રોસ્કોપી (HR-TEM) નો ઉપયોગ કરવામાં આવ્યો હતો. નિયંત્રણ ફિલ્મ (આકૃતિ 2c) ની તુલનામાં, LOS પેરોવસ્કાઇટ (આકૃતિ 2d) ની ટોચ પર લગભગ 10 nm ની જાડાઈ સાથે એક સમાન અને ગાઢ પાતળું સ્તર સ્પષ્ટપણે દેખાય છે. PbC2O4 અને FAPbI3 વચ્ચેના ઇન્ટરફેસનું પરીક્ષણ કરવા માટે હાઇ-એંગલ એન્યુલર ડાર્ક-ફિલ્ડ સ્કેનીંગ ઇલેક્ટ્રોન માઇક્રોસ્કોપી (HAADF-STEM) નો ઉપયોગ કરીને, FAPbI3 ના સ્ફટિકીય પ્રદેશો અને PbC2O4 ના આકારહીન પ્રદેશોની હાજરી સ્પષ્ટ રીતે અવલોકન કરી શકાય છે (પૂરક આકૃતિ 8). ઓક્સાલિક એસિડ ટ્રીટમેન્ટ પછી પેરોવસ્કાઇટની સપાટીની રચના એક્સ-રે ફોટોઇલેક્ટ્રોન સ્પેક્ટ્રોસ્કોપી (XPS) માપન દ્વારા દર્શાવવામાં આવી હતી, જેમ કે આકૃતિ 2e–g માં બતાવ્યા પ્રમાણે. આકૃતિ 2e માં, C 1s અનુક્રમે 284.8 eV અને 288.5 eV ની આસપાસ શિખરો ધરાવે છે જે ચોક્કસ CC અને FA સિગ્નલોનો છે. નિયંત્રણ પટલની તુલનામાં, LOS પટલ 289.2 eV પર વધારાની ટોચ દર્શાવે છે, જે C2O42- ને આભારી છે. LOS પેરોવસ્કાઇટનો O 1s સ્પેક્ટ્રમ 531.7 eV, 532.5 eV અને 533.4 eV પર ત્રણ રાસાયણિક રીતે અલગ O 1s શિખરો દર્શાવે છે, જે OH ઘટકના અખંડ ઓક્સાલેટ જૂથો 30 અને O અણુઓના ડિપ્રોટોનેટેડ COO, C=O ને અનુરૂપ છે (આકૃતિ 2e). )). નિયંત્રણ નમૂના માટે, ફક્ત એક નાનું O 1s શિખર જોવા મળ્યું હતું, જે સપાટી પર ઓક્સિજન રસાયણ શોષિત થવાને આભારી હોઈ શકે છે. Pb 4f7/2 અને Pb 4f5/2 ની નિયંત્રણ પટલ લાક્ષણિકતાઓ અનુક્રમે 138.4 eV અને 143.3 eV પર સ્થિત છે. અમે જોયું કે LOS પેરોવસ્કાઇટ ઉચ્ચ બંધનકર્તા ઊર્જા તરફ લગભગ 0.15 eV ની Pb શિખરનો શિફ્ટ દર્શાવે છે, જે C2O42- અને Pb અણુઓ વચ્ચે મજબૂત ક્રિયાપ્રતિક્રિયા દર્શાવે છે (આકૃતિ 2g).
a નિયંત્રણની SEM છબીઓ અને b LOS પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મો, ટોચનું દૃશ્ય. c નિયંત્રણની ઉચ્ચ-રીઝોલ્યુશન ક્રોસ-સેક્શનલ ટ્રાન્સમિશન ઇલેક્ટ્રોન માઇક્રોસ્કોપી (HR-TEM) અને d LOS પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મો. e C 1s, f O 1s અને g Pb 4f પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મોના ઉચ્ચ-રીઝોલ્યુશન XPS. સ્રોત ડેટા સ્રોત ડેટા ફાઇલોના સ્વરૂપમાં પ્રદાન કરવામાં આવે છે.
DFT પરિણામો અનુસાર, સૈદ્ધાંતિક રીતે અનુમાન કરવામાં આવે છે કે VI ખામીઓ અને I સ્થળાંતર સરળતાથી α થી δ માં તબક્કા સંક્રમણનું કારણ બને છે. અગાઉના અહેવાલો દર્શાવે છે કે પ્રકાશ અને થર્મલ તણાવ31,32,33 માં ફિલ્મોને ખુલ્લા પાડ્યા પછી ફોટોઇમર્સન દરમિયાન PC-આધારિત પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મોમાંથી I2 ઝડપથી મુક્ત થાય છે. પેરોવસ્કાઇટના α-તબક્કા પર લીડ ઓક્સાલેટની સ્થિર અસરની પુષ્ટિ કરવા માટે, અમે ટોલ્યુએન ધરાવતી પારદર્શક કાચની બોટલોમાં નિયંત્રણ અને LOS પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મોને અનુક્રમે ડુબાડી, અને પછી તેમને 24 કલાક માટે 1 સૂર્યપ્રકાશથી ઇરેડિયેટ કર્યા. અમે આકૃતિ 3a માં બતાવ્યા પ્રમાણે અલ્ટ્રાવાયોલેટ અને દૃશ્યમાન પ્રકાશ (UV-Vis) ટોલ્યુએન દ્રાવણનું શોષણ માપ્યું. નિયંત્રણ નમૂનાની તુલનામાં, LOS-પેરોવસ્કાઇટના કિસ્સામાં ઘણી ઓછી I2 શોષણ તીવ્રતા જોવા મળી હતી, જે દર્શાવે છે કે કોમ્પેક્ટ LOS પ્રકાશ નિમજ્જન દરમિયાન પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મમાંથી I2 ના પ્રકાશનને અટકાવી શકે છે. આકૃતિ 3b અને c ના ઇનસેટ્સમાં વૃદ્ધ નિયંત્રણ અને LOS પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મોના ફોટોગ્રાફ્સ બતાવવામાં આવ્યા છે. LOS પેરોવસ્કાઇટ હજુ પણ કાળો છે, જ્યારે મોટાભાગની કંટ્રોલ ફિલ્મ પીળી થઈ ગઈ છે. ડૂબેલી ફિલ્મનો UV-દૃશ્યમાન શોષણ સ્પેક્ટ્રા આકૃતિ 3b, c માં બતાવવામાં આવ્યો છે. અમે જોયું કે કંટ્રોલ ફિલ્મમાં α ને અનુરૂપ શોષણ સ્પષ્ટપણે ઘટ્યું હતું. સ્ફટિક માળખાના ઉત્ક્રાંતિને દસ્તાવેજીકૃત કરવા માટે એક્સ-રે માપન કરવામાં આવ્યું હતું. 24 કલાકની રોશની પછી, કંટ્રોલ પેરોવસ્કાઇટે મજબૂત પીળો δ-તબક્કો સંકેત (11.8°) દર્શાવ્યો, જ્યારે LOS પેરોવસ્કાઇટે હજુ પણ સારો કાળો તબક્કો જાળવી રાખ્યો (આકૃતિ 3d).
ટોલ્યુએન સોલ્યુશન્સનો યુવી-દૃશ્યમાન શોષણ સ્પેક્ટ્રા જેમાં કંટ્રોલ ફિલ્મ અને LOS ફિલ્મને 1 સૂર્યપ્રકાશ હેઠળ 24 કલાક માટે ડૂબાડવામાં આવ્યા હતા. ઇનસેટ એક શીશી બતાવે છે જેમાં દરેક ફિલ્મને ટોલ્યુએનના સમાન જથ્થામાં ડૂબાડવામાં આવી હતી. b નિયંત્રણ ફિલ્મનો યુવી-વિઝ શોષણ સ્પેક્ટ્રા અને c LOS ફિલ્મ 1 સૂર્યપ્રકાશ હેઠળ 24 કલાક નિમજ્જન પહેલાં અને પછી. ઇનસેટ ટેસ્ટ ફિલ્મનો ફોટોગ્રાફ બતાવે છે. d 24 કલાકના એક્સપોઝર પહેલાં અને પછી નિયંત્રણ અને LOS ફિલ્મોના એક્સ-રે વિવર્તન પેટર્ન. 24 કલાકના એક્સપોઝર પછી કંટ્રોલ ફિલ્મ e અને ફિલ્મ f LOS ની SEM છબીઓ. સ્ત્રોત ડેટા સ્રોત ડેટા ફાઇલોના સ્વરૂપમાં પ્રદાન કરવામાં આવે છે.
આકૃતિ 3e,f માં બતાવ્યા પ્રમાણે, 24 કલાકના પ્રકાશ પછી પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મના માઇક્રોસ્ટ્રક્ચરલ ફેરફારોનું અવલોકન કરવા માટે અમે સ્કેનિંગ ઇલેક્ટ્રોન માઇક્રોસ્કોપી (SEM) માપન કર્યું. કંટ્રોલ ફિલ્મમાં, મોટા દાણા નાશ પામ્યા અને નાની સોયમાં ફેરવાઈ ગયા, જે δ-તબક્કા ઉત્પાદન FAPbI3 (આકૃતિ 3e) ના આકારશાસ્ત્રને અનુરૂપ હતા. LOS ફિલ્મો માટે, પેરોવસ્કાઇટ દાણા સારી સ્થિતિમાં રહે છે (આકૃતિ 3f). પરિણામોએ પુષ્ટિ આપી કે I નું નુકસાન કાળા તબક્કાથી પીળા તબક્કામાં સંક્રમણને નોંધપાત્ર રીતે પ્રેરિત કરે છે, જ્યારે PbC2O4 કાળા તબક્કાને સ્થિર કરે છે, I નું નુકસાન અટકાવે છે. સપાટી પર ખાલી જગ્યાની ઘનતા અનાજના જથ્થા કરતા ઘણી વધારે હોવાથી, 34 આ તબક્કો અનાજની સપાટી પર થવાની શક્યતા વધુ છે. વારાફરતી આયોડિન મુક્ત કરે છે અને VI બનાવે છે. DFT દ્વારા આગાહી મુજબ, LOS VI ખામીઓના નિર્માણને અટકાવી શકે છે અને I આયનોના પેરોવસ્કાઇટ સપાટી પર સ્થળાંતરને અટકાવી શકે છે.
વધુમાં, વાતાવરણીય હવામાં પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મોના ભેજ પ્રતિકાર પર PbC2O4 સ્તરની અસર (સાપેક્ષ ભેજ 30-60%) નો અભ્યાસ કરવામાં આવ્યો હતો. પૂરક આકૃતિ 9 માં બતાવ્યા પ્રમાણે, LOS પેરોવસ્કાઇટ 12 દિવસ પછી પણ કાળો હતો, જ્યારે નિયંત્રણ ફિલ્મ પીળી થઈ ગઈ. XRD માપનમાં, નિયંત્રણ ફિલ્મ FAPbI3 ના δ તબક્કાને અનુરૂપ 11.8° પર મજબૂત ટોચ દર્શાવે છે, જ્યારે LOS પેરોવસ્કાઇટ કાળા α તબક્કાને સારી રીતે જાળવી રાખે છે (પૂરક આકૃતિ 10).
પેરોવસ્કાઇટ સપાટી પર લીડ ઓક્સાલેટના નિષ્ક્રિયકરણ અસરનો અભ્યાસ કરવા માટે સ્ટેડી-સ્ટેટ ફોટોલ્યુમિનેસેન્સ (PL) અને સમય-નિરાકરણ ફોટોલ્યુમિનેસેન્સ (TRPL) નો ઉપયોગ કરવામાં આવ્યો હતો. આકૃતિ 4a માં દર્શાવે છે કે LOS ફિલ્મમાં PL તીવ્રતા વધી છે. PL મેપિંગ છબીમાં, 10 × 10 μm2 ના સમગ્ર વિસ્તારમાં LOS ફિલ્મની તીવ્રતા નિયંત્રણ ફિલ્મ (પૂરક આકૃતિ 11) કરતા વધારે છે, જે દર્શાવે છે કે PbC2O4 પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મને સમાન રીતે નિષ્ક્રિય કરે છે. વાહક જીવનકાળ એક જ ઘાતાંકીય કાર્ય (આકૃતિ 4b) સાથે TRPL સડોને અંદાજિત કરીને નક્કી કરવામાં આવે છે. LOS ફિલ્મનું વાહક જીવનકાળ 5.2 μs છે, જે 0.9 μs ના વાહક જીવનકાળ સાથે નિયંત્રણ ફિલ્મ કરતા ઘણું લાંબુ છે, જે સપાટીના બિન-રેડિએટિવ પુનઃસંયોજનમાં ઘટાડો દર્શાવે છે.
કાચના સબસ્ટ્રેટ પર પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મોના કામચલાઉ PL ના સ્થિર-સ્થિતિ PL અને b-સ્પેક્ટ્રા. c ઉપકરણનો SP વળાંક (FTO/TiO2/SnO2/perovskite/spiro-OMeTAD/Au). d EQE સ્પેક્ટ્રમ અને Jsc EQE સ્પેક્ટ્રમ સૌથી કાર્યક્ષમ ઉપકરણમાંથી સંકલિત. d Voc ડાયાગ્રામ પર પેરોવસ્કાઇટ ઉપકરણની પ્રકાશ તીવ્રતાની અવલંબન. f ITO/PEDOT:PSS/perovskite/PCBM/Au ક્લીન હોલ ઉપકરણનો ઉપયોગ કરીને લાક્ષણિક MKRC વિશ્લેષણ. VTFL એ મહત્તમ ટ્રેપ ફિલિંગ વોલ્ટેજ છે. આ ડેટામાંથી અમે ટ્રેપ ડેન્સિટી (Nt) ની ગણતરી કરી. સ્ત્રોત ડેટા સ્રોત ડેટા ફાઇલોના સ્વરૂપમાં પ્રદાન કરવામાં આવે છે.
ઉપકરણ પ્રદર્શન પર લીડ ઓક્સાલેટ સ્તરની અસરનો અભ્યાસ કરવા માટે, પરંપરાગત FTO/TiO2/SnO2/perovskite/spiro-OMeTAD/Au સંપર્ક રચનાનો ઉપયોગ કરવામાં આવ્યો હતો. અમે ઉપકરણ પ્રદર્શનને વધુ સારું બનાવવા માટે મેથાઈલમાઈન હાઇડ્રોક્લોરાઇડ (MACl) ને બદલે પેરોવસ્કાઈટ પુરોગામીમાં ઉમેરણ તરીકે ફોર્મામિડીન ક્લોરાઇડ (FACl) નો ઉપયોગ કરીએ છીએ, કારણ કે FACl વધુ સારી સ્ફટિક ગુણવત્તા પ્રદાન કરી શકે છે અને FAPbI335 ના બેન્ડ ગેપને ટાળી શકે છે (વિગતવાર સરખામણી માટે પૂરક આકૃતિઓ 1 અને 2 જુઓ). 12-14). IPA ને એન્ટિસોલવન્ટ તરીકે પસંદ કરવામાં આવ્યું હતું કારણ કે તે ડાયથાઈલ ઈથર (DE) અથવા ક્લોરોબેન્ઝીન (CB)36 (પૂરક આકૃતિઓ 15 અને 16) ની તુલનામાં પેરોવસ્કાઈટ ફિલ્મોમાં વધુ સારી સ્ફટિક ગુણવત્તા અને પસંદગીનું ઓરિએન્ટેશન પ્રદાન કરે છે. PbC2O4 ની જાડાઈને ઓક્સાલિક એસિડ સાંદ્રતાને સમાયોજિત કરીને ખામી નિષ્ક્રિયતા અને ચાર્જ પરિવહનને સારી રીતે સંતુલિત કરવા માટે કાળજીપૂર્વક ઑપ્ટિમાઇઝ કરવામાં આવી હતી (પૂરક આકૃતિ 17). ઑપ્ટિમાઇઝ્ડ કંટ્રોલ અને LOS ડિવાઇસની ક્રોસ-સેક્શનલ SEM છબીઓ પૂરક આકૃતિ 18 માં બતાવવામાં આવી છે. કંટ્રોલ અને LOS ડિવાઇસ માટે લાક્ષણિક વર્તમાન ઘનતા (CD) વણાંકો આકૃતિ 4c માં બતાવવામાં આવ્યા છે, અને કાઢવામાં આવેલા પરિમાણો પૂરક કોષ્ટક 3 માં આપવામાં આવ્યા છે. મહત્તમ પાવર કન્વર્ઝન કાર્યક્ષમતા (PCE) કંટ્રોલ સેલ 23.43% (22.94%), Jsc 25.75 mA cm-2 (25.74 mA cm-2), Voc 1.16 V (1.16 V) અને રિવર્સ (ફોરવર્ડ) સ્કેન. ફિલ ફેક્ટર (FF) 78.40% (76.69%) છે. મહત્તમ PCE LOS PSC 25.39% (24.79%), Jsc 25.77 mA cm-2, Voc 1.18 V છે, FF 83.50% (81.52%) છે રિવર્સ (ફોરવર્ડ સ્કેન ટુ) થી. LOS ઉપકરણે વિશ્વસનીય તૃતીય-પક્ષ ફોટોવોલ્ટેઇક પ્રયોગશાળામાં 24.92% નું પ્રમાણિત ફોટોવોલ્ટેઇક પ્રદર્શન પ્રાપ્ત કર્યું (પૂરક આકૃતિ 19). બાહ્ય ક્વોન્ટમ કાર્યક્ષમતા (EQE) એ અનુક્રમે 24.90 mA cm-2 (નિયંત્રણ) અને 25.18 mA cm-2 (LOS PSC) નું સંકલિત Jsc આપ્યું, જે પ્રમાણભૂત AM 1.5 G સ્પેક્ટ્રમ (આકૃતિ .4d) માં માપવામાં આવેલા Jsc સાથે સારા કરારમાં હતું. નિયંત્રણ અને LOS PSC માટે માપેલા PCE નું આંકડાકીય વિતરણ પૂરક આકૃતિ 20 માં દર્શાવવામાં આવ્યું છે.
આકૃતિ 4e માં બતાવ્યા પ્રમાણે, ટ્રેપ-આસિસ્ટેડ સપાટી પુનઃસંયોજન પર PbC2O4 ની અસરનો અભ્યાસ કરવા માટે Voc અને પ્રકાશ તીવ્રતા વચ્ચેના સંબંધની ગણતરી કરવામાં આવી હતી. LOS ઉપકરણ માટે ફીટ કરેલી રેખાનો ઢાળ 1.16 kBT/sq છે, જે નિયંત્રણ ઉપકરણ (1.31 kBT/sq) માટે ફીટ કરેલી રેખાના ઢાળ કરતા ઓછો છે, જે પુષ્ટિ કરે છે કે LOS ડેકોય દ્વારા સપાટી પુનઃસંયોજનને અટકાવવા માટે ઉપયોગી છે. આકૃતિમાં બતાવ્યા પ્રમાણે છિદ્ર ઉપકરણ (ITO/PEDOT:PSS/perovskite/spiro-OMeTAD/Au) ની ડાર્ક IV લાક્ષણિકતાને માપીને પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મની ખામી ઘનતાને માત્રાત્મક રીતે માપવા માટે અમે સ્પેસ ચાર્જ કરંટ લિમિટિંગ (SCLC) ટેકનોલોજીનો ઉપયોગ કરીએ છીએ. 4f બતાવો. ટ્રેપ ઘનતાની ગણતરી Nt = 2ε0εVTFL/eL2 સૂત્ર દ્વારા કરવામાં આવે છે, જ્યાં ε એ પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મનો સંબંધિત ડાઇલેક્ટ્રિક સ્થિરાંક છે, ε0 એ વેક્યુમનો ડાઇલેક્ટ્રિક સ્થિરાંક છે, VTFL એ ટ્રેપ ભરવા માટે મર્યાદિત વોલ્ટેજ છે, e એ ચાર્જ છે, L એ પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મની જાડાઈ છે (650 nm). VOC ઉપકરણની ખામી ઘનતા 1.450 × 1015 cm–3 ગણવામાં આવે છે, જે નિયંત્રણ ઉપકરણની ખામી ઘનતા કરતા ઓછી છે, જે 1.795 × 1015 cm–3 છે.
અનપેકેજ્ડ ડિવાઇસનું લાંબા ગાળાની કામગીરી સ્થિરતા (આકૃતિ 5a) ચકાસવા માટે નાઇટ્રોજન હેઠળ પૂર્ણ દિવસના પ્રકાશમાં મહત્તમ પાવર પોઇન્ટ (MPP) પર પરીક્ષણ કરવામાં આવ્યું હતું. 550 કલાક પછી, LOS ડિવાઇસે હજુ પણ તેની મહત્તમ કાર્યક્ષમતાના 92% જાળવી રાખ્યા હતા, જ્યારે કંટ્રોલ ડિવાઇસનું પ્રદર્શન તેના મૂળ પ્રદર્શનના 60% સુધી ઘટી ગયું હતું. જૂના ડિવાઇસમાં તત્વોનું વિતરણ ફ્લાઇટના સમયના માધ્યમિક આયન માસ સ્પેક્ટ્રોમેટ્રી (ToF-SIMS) (આકૃતિ 5b, c) દ્વારા માપવામાં આવ્યું હતું. ઉપલા સોનાના નિયંત્રણ ક્ષેત્રમાં આયોડિનનો મોટો સંચય જોઈ શકાય છે. નિષ્ક્રિય ગેસ સંરક્ષણની પરિસ્થિતિઓ ભેજ અને ઓક્સિજન જેવા પર્યાવરણીય રીતે નુકસાનકારક પરિબળોને બાકાત રાખે છે, જે સૂચવે છે કે આંતરિક પદ્ધતિઓ (એટલે ​​કે, આયન સ્થળાંતર) જવાબદાર છે. ToF-SIMS પરિણામો અનુસાર, Au ઇલેક્ટ્રોડમાં I- અને AuI2- આયનો શોધી કાઢવામાં આવ્યા હતા, જે I ના પેરોવસ્કાઇટથી Au માં પ્રસાર સૂચવે છે. કંટ્રોલ ડિવાઇસમાં I- અને AuI2- આયનોની સિગ્નલ તીવ્રતા VOC નમૂના કરતા લગભગ 10 ગણી વધારે છે. અગાઉના અહેવાલો દર્શાવે છે કે આયન પ્રવેશ સ્પાઇરો-OMeTAD ની છિદ્ર વાહકતામાં ઝડપી ઘટાડો અને ટોચના ઇલેક્ટ્રોડ સ્તરના રાસાયણિક કાટ તરફ દોરી શકે છે, જેના કારણે ઉપકરણમાં ઇન્ટરફેસિયલ સંપર્ક બગડે છે37,38. Au ઇલેક્ટ્રોડ દૂર કરવામાં આવ્યો હતો અને સ્પાઇરો-OMeTAD સ્તરને ક્લોરોબેન્ઝીન દ્રાવણથી સબસ્ટ્રેટમાંથી સાફ કરવામાં આવ્યું હતું. ત્યારબાદ અમે ગ્રાઝિંગ ઇન્સિડન્સ એક્સ-રે ડિફ્રેક્શન (GIXRD) (આકૃતિ 5d) નો ઉપયોગ કરીને ફિલ્મનું વર્ણન કર્યું. પરિણામો દર્શાવે છે કે કંટ્રોલ ફિલ્મમાં 11.8° પર સ્પષ્ટ ડિફ્રેક્શન શિખર છે, જ્યારે LOS નમૂનામાં કોઈ નવી ડિફ્રેક્શન શિખર દેખાતી નથી. પરિણામો દર્શાવે છે કે કંટ્રોલ ફિલ્મમાં I આયનોના મોટા નુકસાન δ તબક્કાના નિર્માણ તરફ દોરી જાય છે, જ્યારે LOS ફિલ્મમાં આ પ્રક્રિયા સ્પષ્ટપણે અવરોધાય છે.
નાઇટ્રોજન વાતાવરણમાં સીલ ન કરેલા ઉપકરણનું 575 કલાક સતત MPP ટ્રેકિંગ અને UV ફિલ્ટર વિના 1 સૂર્યપ્રકાશ. LOS MPP નિયંત્રણ ઉપકરણ અને વૃદ્ધત્વ ઉપકરણમાં b I- અને c AuI2- આયનોનું ToF-SIMS વિતરણ. પીળા, લીલા અને નારંગીના શેડ્સ Au, Spiro-OMeTAD અને પેરોવસ્કાઇટને અનુરૂપ છે. MPP પરીક્ષણ પછી પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મનો GIXRD. સ્ત્રોત ડેટા સ્રોત ડેટા ફાઇલોના સ્વરૂપમાં પ્રદાન કરવામાં આવે છે.
PbC2O4 આયન સ્થળાંતરને અટકાવી શકે છે તેની પુષ્ટિ કરવા માટે તાપમાન-આધારિત વાહકતા માપવામાં આવી હતી (પૂરક આકૃતિ 21). આયન સ્થળાંતરની સક્રિયકરણ ઊર્જા (Ea) વિવિધ તાપમાન (T) પર FAPbI3 ફિલ્મના વાહકતા (σ) માં ફેરફારને માપીને અને નર્ન્સ્ટ-આઈન્સ્ટાઈન સંબંધનો ઉપયોગ કરીને નક્કી કરવામાં આવે છે: σT = σ0exp(−Ea/kBT), જ્યાં σ0 એક સ્થિરાંક છે, kB બોલ્ટ્ઝમેન સ્થિરાંક છે. આપણે 1/T વિરુદ્ધ ln(σT) ના ઢાળ પરથી Ea નું મૂલ્ય મેળવીએ છીએ, જે નિયંત્રણ માટે 0.283 eV અને LOS ઉપકરણ માટે 0.419 eV છે.
સારાંશમાં, અમે FAPbI3 પેરોવસ્કાઇટના અધોગતિ માર્ગ અને α-δ તબક્કા સંક્રમણના ઊર્જા અવરોધ પર વિવિધ ખામીઓના પ્રભાવને ઓળખવા માટે એક સૈદ્ધાંતિક માળખું પ્રદાન કરીએ છીએ. આ ખામીઓ પૈકી, VI ખામીઓ સૈદ્ધાંતિક રીતે α થી δ સુધીના તબક્કા સંક્રમણનું કારણ બને તેવી આગાહી કરવામાં આવે છે. I ખાલી જગ્યાઓની રચના અને I આયનોના સ્થળાંતરને અટકાવીને FAPbI3 ના α-તબક્કાને સ્થિર કરવા માટે PbC2O4 નું પાણીમાં અદ્રાવ્ય અને રાસાયણિક રીતે સ્થિર ગાઢ સ્તર રજૂ કરવામાં આવ્યું છે. આ વ્યૂહરચના ઇન્ટરફેસિયલ નોન-રેડિએટિવ રિકોમ્બિનેશનને નોંધપાત્ર રીતે ઘટાડે છે, સૌર કોષ કાર્યક્ષમતા 25.39% સુધી વધારે છે, અને કાર્યકારી સ્થિરતામાં સુધારો કરે છે. અમારા પરિણામો ખામી-પ્રેરિત α થી δ તબક્કા સંક્રમણને અટકાવીને કાર્યક્ષમ અને સ્થિર ફોર્મામિડિન PSC પ્રાપ્ત કરવા માટે માર્ગદર્શન પૂરું પાડે છે.
ટાઇટેનિયમ(IV) આઇસોપ્રોપોક્સાઇડ (TTIP, 99.999%) સિગ્મા-એલ્ડ્રિચ પાસેથી ખરીદવામાં આવ્યું હતું. હાઇડ્રોક્લોરિક એસિડ (HCl, 35.0–37.0%) અને ઇથેનોલ (નિર્જળ) ગુઆંગઝુ કેમિકલ ઇન્ડસ્ટ્રી પાસેથી ખરીદવામાં આવ્યા હતા. SnO2 (15 wt% ટીન(IV) ઓક્સાઇડ કોલોઇડલ ડિસ્પરઝન) આલ્ફા એસર પાસેથી ખરીદવામાં આવ્યું હતું. લીડ(II) આયોડાઇડ (PbI2, 99.99%) TCI શાંઘાઈ (ચીન) પાસેથી ખરીદવામાં આવ્યું હતું. ફોર્મામિડીન આયોડાઇડ (FAI, ≥99.5%), ફોર્મામિડીન ક્લોરાઇડ (FACl, ≥99.5%), મેથિલામાઇન હાઇડ્રોક્લોરાઇડ (MACl, ≥99.5%), 2,2′,7,7′-ટેટ્રાકિસ-(N , N-di-p))-મેથોક્સાયનાલિન)-9,9′-સ્પાઇરોબિફ્લોરોરીન (સ્પાઇરો-OMeTAD, ≥99.5%), લિથિયમ બીસ(ટ્રાઇફ્લોરોમેથેન)સલ્ફોનીલિમાઇડ (Li-TFSI, 99.95%), 4-ટર્ટ -બ્યુટીલપાયરિડીન (tBP, 96%) શી'આન પોલિમર લાઇટ ટેકનોલોજી કંપની (ચીન) પાસેથી ખરીદવામાં આવ્યું હતું. N,N-ડાયમિથાઈલફોર્મામાઈડ (DMF, 99.8%), ડાયમિથાઈલ સલ્ફોક્સાઈડ (DMSO, 99.9%), આઈસોપ્રોપીલ આલ્કોહોલ (IPA, 99.8%), ક્લોરોબેન્ઝીન (CB, 99.8%), એસીટોનિટ્રાઈલ (ACN). સિગ્મા-એલ્ડ્રિચ પાસેથી ખરીદેલ. ઓક્સાલિક એસિડ (H2C2O4, 99.9%) મેકલિન પાસેથી ખરીદવામાં આવ્યું હતું. બધા રસાયણોનો ઉપયોગ કોઈપણ અન્ય ફેરફારો વિના પ્રાપ્ત થયા મુજબ કરવામાં આવ્યો હતો.
ITO અથવા FTO સબસ્ટ્રેટ્સ (1.5 × 1.5 cm2) ને અનુક્રમે 10 મિનિટ માટે ડિટર્જન્ટ, એસીટોન અને ઇથેનોલથી અલ્ટ્રાસોનિકલી સાફ કરવામાં આવ્યા હતા, અને પછી નાઇટ્રોજન પ્રવાહ હેઠળ સૂકવવામાં આવ્યા હતા. 60 મિનિટ માટે 500 °C પર જમા થયેલા ઇથેનોલ (1/25, v/v) માં ટાઇટેનિયમ ડાયસોપ્રોપોક્સિબિસ (એસિટિલએસેટોનેટ) ના દ્રાવણનો ઉપયોગ કરીને FTO સબસ્ટ્રેટ પર એક ગાઢ TiO2 અવરોધ સ્તર જમા કરવામાં આવ્યું હતું. SnO2 કોલોઇડલ વિક્ષેપને 1:5 ના વોલ્યુમ ગુણોત્તરમાં ડીયોનાઇઝ્ડ પાણીથી પાતળું કરવામાં આવ્યું હતું. 20 મિનિટ માટે UV ઓઝોન સાથે સારવાર કરાયેલ સ્વચ્છ સબસ્ટ્રેટ પર, SnO2 નેનોપાર્ટિકલ્સની પાતળી ફિલ્મ 30 સેકન્ડ માટે 4000 rpm પર જમા કરવામાં આવી હતી અને પછી 30 મિનિટ માટે 150 °C પર પહેલાથી ગરમ કરવામાં આવી હતી. પેરોવસ્કાઇટ પ્રિકસરર સોલ્યુશન માટે, 275.2 mg FAI, 737.6 mg PbI2 અને FACl (20 mol%) DMF/DMSO (15/1) મિશ્ર દ્રાવકમાં ઓગળવામાં આવ્યા હતા. પેરોવસ્કાઇટ સ્તર 40 μL પેરોવસ્કાઇટ પૂર્વગામી દ્રાવણને 5000 rpm પર આસપાસની હવામાં 25 સેકન્ડ માટે સેન્ટ્રીફ્યુજ કરીને તૈયાર કરવામાં આવ્યું હતું. છેલ્લી વખત, 50 μL MACl IPA દ્રાવણ (4 mg/mL) ને ઝડપથી સબસ્ટ્રેટ પર એન્ટિસોલવન્ટ તરીકે નાખવામાં આવ્યું હતું. પછી, તાજી તૈયાર કરેલી ફિલ્મને 150°C પર 20 મિનિટ માટે અને પછી 100°C પર 10 મિનિટ માટે એનિલ કરવામાં આવી હતી. પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મને ઓરડાના તાપમાને ઠંડુ કર્યા પછી, H2C2O4 દ્રાવણ (1, 2, 4 mg 1 ml IPA માં ઓગળેલું) ને 30 સેકન્ડ માટે 4000 rpm પર સેન્ટ્રીફ્યુજ કરવામાં આવ્યું હતું જેથી પેરોવસ્કાઇટ સપાટીને નિષ્ક્રિય કરી શકાય. 72.3 મિલિગ્રામ સ્પિરો-OMeTAD, 1 મિલી CB, 27 µl tBP અને 17.5 µl Li-TFSI (1 મિલી એસિટોનાઇટ્રાઇલમાં 520 મિલિગ્રામ) નું મિશ્રણ કરીને તૈયાર કરાયેલ સ્પિરો-OMeTAD દ્રાવણને 30 સેકન્ડની અંદર 4000 rpm પર ફિલ્મ પર સ્પિન-કોટ કરવામાં આવ્યું. અંતે, 100 nm જાડા Au સ્તરને 0.05 nm/s (0~1 nm), 0.1 nm/s (2~15 nm) અને 0.5 nm/s (16~100 nm) ના દરે વેક્યૂમમાં બાષ્પીભવન કરવામાં આવ્યું. ).
પેરોવસ્કાઇટ સોલાર સેલનું SC પ્રદર્શન કીથલી 2400 મીટર અંડર સોલાર સિમ્યુલેટર ઇલ્યુમિનેશન (SS-X50) નો ઉપયોગ કરીને 100 mW/cm2 ની પ્રકાશ તીવ્રતા પર માપવામાં આવ્યું હતું અને કેલિબ્રેટેડ સ્ટાન્ડર્ડ સિલિકોન સોલાર સેલનો ઉપયોગ કરીને ચકાસવામાં આવ્યું હતું. જ્યાં સુધી અન્યથા જણાવ્યું ન હોય ત્યાં સુધી, SP વળાંકો નાઇટ્રોજનથી ભરેલા ગ્લોવ બોક્સમાં ઓરડાના તાપમાને (~25°C) ફોરવર્ડ અને રિવર્સ સ્કેન મોડમાં માપવામાં આવ્યા હતા (વોલ્ટેજ સ્ટેપ 20 mV, વિલંબ સમય 10 ms). માપેલા PSC માટે 0.067 cm2 નું અસરકારક ક્ષેત્ર નક્કી કરવા માટે શેડો માસ્કનો ઉપયોગ કરવામાં આવ્યો હતો. ઉપકરણ પર કેન્દ્રિત મોનોક્રોમેટિક પ્રકાશ સાથે PVE300-IVT210 સિસ્ટમ (ઔદ્યોગિક વિઝન ટેકનોલોજી(ઓ) Pte Ltd) નો ઉપયોગ કરીને આસપાસની હવામાં EQE માપન કરવામાં આવ્યું હતું. ઉપકરણ સ્થિરતા માટે, UV ફિલ્ટર વિના 100 mW/cm2 દબાણ પર નાઇટ્રોજન ગ્લોવબોક્સમાં નોન-એન્કેપ્સ્યુલેટેડ સોલાર સેલનું પરીક્ષણ કરવામાં આવ્યું હતું. ToF-SIMS PHI nanoTOFII ટાઇમ-ઓફ-ફ્લાઇટ SIMS નો ઉપયોગ કરીને માપવામાં આવે છે. 400×400 µm વિસ્તાર ધરાવતી 4 kV Ar ion ગનનો ઉપયોગ કરીને ઊંડાઈ પ્રોફાઇલિંગ મેળવવામાં આવ્યું હતું.
એક્સ-રે ફોટોઈલેક્ટ્રોન સ્પેક્ટ્રોસ્કોપી (XPS) માપન થર્મો-VG સાયન્ટિફિક સિસ્ટમ (ESCALAB 250) પર મોનોક્રોમેટાઇઝ્ડ Al Kα (XPS મોડ માટે) નો ઉપયોગ કરીને 5.0 × 10–7 Pa ના દબાણે કરવામાં આવ્યું હતું. JEOL-JSM-6330F સિસ્ટમ પર સ્કેનિંગ ઇલેક્ટ્રોન માઇક્રોસ્કોપી (SEM) કરવામાં આવ્યું હતું. પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મોની સપાટીનું આકારશાસ્ત્ર અને ખરબચડું માપન એટોમિક ફોર્સ માઇક્રોસ્કોપી (AFM) (બ્રુકર ડાયમેન્શન ફાસ્ટસ્કેન) નો ઉપયોગ કરીને કરવામાં આવ્યું હતું. STEM અને HAADF-STEM FEI ટાઇટન થેમિસ STEM ખાતે રાખવામાં આવ્યા છે. UV-3600Plus (Shimadzu Corporation) નો ઉપયોગ કરીને UV-Vis શોષણ સ્પેક્ટ્રા માપવામાં આવ્યા હતા. કીથલી 2400 મીટર પર સ્પેસ ચાર્જ લિમિટિંગ કરંટ (SCLC) રેકોર્ડ કરવામાં આવ્યો હતો. FLS 1000 ફોટોલ્યુમિનેસેન્સ સ્પેક્ટ્રોમીટરનો ઉપયોગ કરીને સ્ટેડી-સ્ટેટ ફોટોલ્યુમિનેસેન્સ (PL) અને વાહક જીવનકાળના સડોના સમય-નિરાકરણ ફોટોલ્યુમિનેસેન્સ (TRPL) માપવામાં આવ્યા હતા. હોરિબા લેબરામ રામન સિસ્ટમ HR ઇવોલ્યુશનનો ઉપયોગ કરીને PL મેપિંગ છબીઓનું માપન કરવામાં આવ્યું હતું. થર્મો-ફિશર નિકોલેટ NXR 9650 સિસ્ટમનો ઉપયોગ કરીને ફોરિયર ટ્રાન્સફોર્મ ઇન્ફ્રારેડ સ્પેક્ટ્રોસ્કોપી (FTIR) કરવામાં આવી હતી.
આ કાર્યમાં, અમે α-તબક્કાથી δ-તબક્કા સુધીના તબક્કા સંક્રમણ માર્ગનો અભ્યાસ કરવા માટે SSW પાથ સેમ્પલિંગ પદ્ધતિનો ઉપયોગ કરીએ છીએ. SSW પદ્ધતિમાં, સંભવિત ઉર્જા સપાટીની ગતિ રેન્ડમ સોફ્ટ મોડ (બીજા વ્યુત્પન્ન) ની દિશા દ્વારા નક્કી કરવામાં આવે છે, જે સંભવિત ઉર્જા સપાટીનો વિગતવાર અને ઉદ્દેશ્ય અભ્યાસ કરવાની મંજૂરી આપે છે. આ કાર્યમાં, 72-અણુ સુપરસેલ પર પાથ સેમ્પલિંગ કરવામાં આવે છે, અને DFT સ્તરે 100 થી વધુ પ્રારંભિક/અંતિમ સ્થિતિ (IS/FS) જોડીઓ એકત્રિત કરવામાં આવે છે. IS/FS જોડીવાર ડેટા સેટના આધારે, પ્રારંભિક રચના અને અંતિમ રચનાને જોડતો માર્ગ અણુઓ વચ્ચેના પત્રવ્યવહાર સાથે નક્કી કરી શકાય છે, અને પછી ચલ એકમ સપાટી સાથે દ્વિ-માર્ગી ગતિનો ઉપયોગ સંક્રમણ સ્થિતિ પદ્ધતિને સરળતાથી નક્કી કરવા માટે થાય છે. (VK-DESV). સંક્રમણ સ્થિતિ શોધ્યા પછી, સૌથી નીચા અવરોધ સાથેનો માર્ગ ઊર્જા અવરોધોને ક્રમાંકિત કરીને નક્કી કરી શકાય છે.
બધી DFT ગણતરીઓ VASP (સંસ્કરણ 5.3.5) નો ઉપયોગ કરીને કરવામાં આવી હતી, જ્યાં C, N, H, Pb, અને I પરમાણુઓની ઇલેક્ટ્રોન-આયન ક્રિયાપ્રતિક્રિયાઓ પ્રોજેક્ટેડ એમ્પ્લીફાઇડ વેવ (PAW) યોજના દ્વારા રજૂ થાય છે. વિનિમય સહસંબંધ કાર્યનું વર્ણન પરડ્યુ-બર્ક-એર્ન્ઝરહોફ પેરામીટરાઇઝેશનમાં સામાન્યકૃત ગ્રેડિયન્ટ અંદાજ દ્વારા કરવામાં આવ્યું છે. પ્લેન વેવ્સ માટે ઊર્જા મર્યાદા 400 eV પર સેટ કરવામાં આવી હતી. મોનખોર્સ્ટ-પેક k-પોઇન્ટ ગ્રીડનું કદ (2 × 2 × 1) છે. બધી રચનાઓ માટે, જાળી અને અણુ સ્થિતિઓ સંપૂર્ણપણે ઑપ્ટિમાઇઝ કરવામાં આવી હતી જ્યાં સુધી મહત્તમ તાણ ઘટક 0.1 GPa થી નીચે ન હોય અને મહત્તમ બળ ઘટક 0.02 eV/Å થી નીચે ન હોય. સપાટી મોડેલમાં, FAPbI3 ની સપાટીમાં 4 સ્તરો છે, નીચેના સ્તરમાં FAPbI3 ના શરીરનું અનુકરણ કરતા સ્થિર અણુઓ છે, અને ટોચના ત્રણ સ્તરો ઑપ્ટિમાઇઝેશન પ્રક્રિયા દરમિયાન મુક્તપણે ખસેડી શકે છે. PbC2O4 સ્તર 1 ML જાડા છે અને FAPbI3 ની I-ટર્મિનલ સપાટી પર સ્થિત છે, જ્યાં Pb 1 I અને 4 O સાથે બંધાયેલ છે.
અભ્યાસ ડિઝાઇન વિશે વધુ માહિતી માટે, આ લેખ સાથે સંકળાયેલ નેચરલ પોર્ટફોલિયો રિપોર્ટ એબ્સ્ટ્રેક્ટ જુઓ.
આ અભ્યાસ દરમિયાન મેળવેલ અથવા વિશ્લેષણ કરાયેલ તમામ ડેટા પ્રકાશિત લેખમાં, તેમજ સહાયક માહિતી અને કાચો ડેટા ફાઇલોમાં સમાવવામાં આવેલ છે. આ અભ્યાસમાં રજૂ કરાયેલ કાચો ડેટા https://doi.org/10.6084/m9.figshare.2410016440 પર ઉપલબ્ધ છે. આ લેખ માટે સ્રોત ડેટા પ્રદાન કરવામાં આવ્યો છે.
ગ્રીન, એમ. એટ અલ. સોલાર સેલ એફિશિયન્સી ટેબલ્સ (57મી આવૃત્તિ). પ્રોગ્રામ. ફોટોઇલેક્ટ્રિક. રિસોર્સ. એપ્લિકેશન. 29, 3–15 (2021).
પાર્કર જે. એટ અલ. અસ્થિર આલ્કિલ એમોનિયમ ક્લોરાઇડનો ઉપયોગ કરીને પેરોવસ્કાઇટ સ્તરોના વિકાસને નિયંત્રિત કરવું. કુદરત 616, 724–730 (2023).
ઝાઓ વાય. વગેરે. નિષ્ક્રિય (PbI2)2RbCl ઉચ્ચ-કાર્યક્ષમતાવાળા સૌર કોષો માટે પેરોવસ્કાઇટ ફિલ્મોને સ્થિર કરે છે. વિજ્ઞાન 377, 531–534 (2022).
ટેન, કે. એટ અલ. ડાયમેથિલેક્રિડિનાઇલ ડોપન્ટનો ઉપયોગ કરીને ઇન્વર્ટેડ પેરોવસ્કાઇટ સોલર સેલ. નેચર, 620, 545–551 (2023).
હાન, કે. એટ અલ. સિંગલ ક્રિસ્ટલાઇન ફોર્મામિડિન લીડ આયોડાઇડ (FAPbI3): માળખાકીય, ઓપ્ટિકલ અને વિદ્યુત ગુણધર્મોમાં આંતરદૃષ્ટિ. ક્રિયાવિશેષણ. મેટ. 28, 2253–2258 (2016).
મેસી, એસ. એટ અલ. FAPbI3 અને CsPbI3 માં કાળા પેરોવસ્કાઇટ તબક્કાનું સ્થિરીકરણ. AKS એનર્જી કોમ્યુનિકેશન્સ. 5, 1974–1985 (2020).
તમે, જેજે, વગેરે. સુધારેલા વાહક વ્યવસ્થાપન દ્વારા કાર્યક્ષમ પેરોવસ્કાઇટ સૌર કોષો. કુદરત 590, 587–593 (2021).
સલીબા એમ. એટ અલ. પેરોવસ્કાઇટ સોલાર સેલ્સમાં રુબિડિયમ કેશનનો સમાવેશ ફોટોવોલ્ટેઇક કામગીરીમાં સુધારો કરે છે. વિજ્ઞાન 354, 206–209 (2016).
સલીબા એમ. એટ અલ. ટ્રિપલ-કેટેશન પેરોવસ્કાઇટ સીઝિયમ સોલર સેલ: સુધારેલ સ્થિરતા, પ્રજનનક્ષમતા અને ઉચ્ચ કાર્યક્ષમતા. ઉર્જા પર્યાવરણ. વિજ્ઞાન. 9, 1989–1997 (2016).
કુઇ એક્સ. એટ અલ. ઉચ્ચ-પ્રદર્શન પેરોવસ્કાઇટ સોલાર સેલ્સમાં FAPbI3 ફેઝ સ્ટેબિલાઇઝેશનમાં તાજેતરની પ્રગતિ સોલ. RRL 6, 2200497 (2022).
ડેલાગેટ્ટા એસ. એટ અલ. મિશ્ર હલાઇડ કાર્બનિક-અકાર્બનિક પેરોવસ્કાઇટ્સનું રેશનલાઇઝ્ડ ફોટોઇન્ડ્યુસ્ડ ફેઝ સેપરેશન. નેટ. કોમ્યુનિકેટ. 8, 200 (2017).
સ્લોટકાવેજ, ડીજે અને અન્ય. હલાઇડ પેરોવસ્કાઇટ શોષકોમાં પ્રકાશ-પ્રેરિત તબક્કાનું વિભાજન. AKS એનર્જી કોમ્યુનિકેશન્સ. 1, 1199–1205 (2016).
ચેન, એલ. એટ અલ. ફોર્મામિડાઇન લીડ ટ્રાયોડાઇડ પેરોવસ્કાઇટ સિંગલ ક્રિસ્ટલનું આંતરિક તબક્કા સ્થિરતા અને આંતરિક બેન્ડગેપ. અંજીવા. કેમિકલ. આંતરરાષ્ટ્રીયતા. સંપાદન. 61. e202212700 (2022).
ડ્યુઇન્સ્ટી, ઇએ વગેરે. મેથિલેનેડીઆમોનિયમના વિઘટન અને લીડ ટ્રાયોડાઇડ ફોર્મામિડાઇનના તબક્કા સ્થિરીકરણમાં તેની ભૂમિકાને સમજો. જે. કેમ. બિચ. 18, 10275–10284 (2023).
લુ, એચઝેડ અને અન્ય. કાળા પેરોવસ્કાઇટ સૌર કોષોનું કાર્યક્ષમ અને સ્થિર બાષ્પ નિક્ષેપ FAPbI3. વિજ્ઞાન 370, 74 (2020).
ડોહર્ટી, ટીએએસ વગેરે. સ્થિર નમેલા ઓક્ટાહેડ્રલ હેલાઇડ પેરોવસ્કાઇટ્સ મર્યાદિત લાક્ષણિકતાઓવાળા તબક્કાઓની સ્થાનિક રચનાને દબાવી દે છે. વિજ્ઞાન 374, 1598–1605 (2021).
હો, કે. વગેરે. ભેજ અને પ્રકાશના પ્રભાવ હેઠળ ફોર્મામિડાઇન અનાજ અને સીઝિયમ અને લીડ આયોડાઇડ પેરોવસ્કાઇટ્સના રૂપાંતર અને અધોગતિની પદ્ધતિઓ. AKS એનર્જી કોમ્યુનિકેશન્સ. 6, 934–940 (2021).
ઝેંગ જે. એટ અલ. α-FAPbI3 પેરોવસ્કાઇટ સોલાર સેલ માટે સ્યુડોહાલાઇડ આયનોનો વિકાસ. નેચર 592, 381–385 (2021).